2007年——2008年：詹姆斯连续4年入选东部联盟全明星，在NBA全明星赛上阵。他成为比赛中的最有价值球员，以27分、8个篮板、9个助攻、2个抢断及2个盖帽协助东部联盟；以134-128击败西部联盟。2008年2月27日，詹姆斯在对波士顿凯尔特人的比赛中，取得了个人生涯的第10，000分。他仅以23岁59天，成为最年轻达成10，000分的球员（旧记录是科比·布莱恩特的24岁159天），此外他花了368场完成10，000分，是NBA第九最快的记录。3月21日对多伦多猛龙的比赛中，取得29分，取代布拉德·多赫蒂成为骑士队总得分最高的球员，以10414分超过多赫蒂的10389分。赛季结束后詹姆斯成为2007-08球季常规赛平均得分最高的球员，不过在常规赛MVP评选中不敌科比·布莱恩特、克里斯·保罗和凯文·加内特之下得第四。但成为了NBA2007-2008赛季的得分王。詹姆斯以45胜37负成绩带领球队晋身季后赛，在第一轮面对华盛顿奇才，以总场数4比2击败对手。在第二轮面对拥有三巨头的波士顿凯尔特人，詹姆斯带领骑士队迫使凯尔特人进入第七场比赛，遗憾在第七场中惜败以总场数3比4负于对手未能再进一步。
2008——2009年：2月4日作客对纽约尼克斯的赛事中，詹姆斯几乎完成自1975年贾巴尔以来个人得分超过50分的三双，在比赛中取得52分、11次助攻及9个篮板。原本赛后的统计是抓到10个篮板，但之后修正为9个篮板。在3月10日至13日，詹姆斯连续三场赛事取得三双成绩。3月25日骑士队击败新泽西篮网后，协助球队取得自成立以来最好的成绩。凭借2008——2009赛季出色的表现詹姆斯成为常规赛最有价值球员，他本人也成为即2001年的艾弗森后，2001-2009年9年来第一个出自东部的MVP。季后赛中的骑士队以不败的姿态以4比0先后击退底特律活塞队及亚特兰大鹰队率先晋身东部决赛，对手是奥兰多魔术队，但是第一场比赛就遭到魔术队顽强反击，希度·特克格鲁最后关头命中关键球，随后助攻刘易斯确立领先。此役更被特科格鲁拿下15分14次助攻。第二场比赛，魔术与骑士战斗到最后关头，特科格鲁突破后左侧跳投命中；詹姆斯在最后1秒面对特科格鲁起手射进一球三分球，以96-95反胜，在总场数追平1比1。这个系列赛里詹姆斯的表现已经无可挑剔，打出了场均38.5分（48.7%命中率）8.3篮板8助攻恐怖数据。但最终骑士还是以总场数2比4负于魔术，未能晋身总决赛。
